A történelmi jelentőségű tárgyakat 1977-ben kezdték el bevezetni a múzeumi Leltári naplóba, 4 kategóriába csoportosítva:

• modern kori történeti tárgyak: fotók, művelődéstörténeti írott és nyomtatott dokumentumok, kő, agyag, fa, textil használati tárgyak (több mint 600 darab);
• ékszerek: ezüst vagy más tárgy és tárgyegyüttes, brossok, karkötők, medalionok, ékszertartó dobozok, tubák- és hamutartó, ezüstpohár, rózsafüzér és egyéb alkotások (mintegy 50 darab);
• numizmatika: mintegy 500 papírpénz, bankjegy, bankó, közel 400 ezüstérme (az ókortól a dualizmus koráig), réz, bronz, egyéb ötvözetű vert érem, pecsétnyomók (összesen 2181 darab);
• fegyverek: 64 tűz-, 54 vágó-, ütőfegyver, ezen kívül védő, védelmi eszközök (összesen 136 darab).

A régi történelmi gyűjtemény egyes darabjai szerepeltek az 1930-as első múzeumi kiállításon. Gyűjtői a múzeumalapítás kezdetét is meghatározó személyek voltak: Vámszer Géza, Domokos Pál Péter, Nagy Imre. A későbbi tárgygyűjtéseket Vécsei Gyula, János Pál, Szőcs János és mások végezték, gyűjtőterület főképp a Csíki medence, Gyimesek és Kászon vidéke. Az 1980-as években a Hargita megyei gazdasági rendőrség által elkobzott műtárgyakat is a múzeumba hozták be. Az évek folyamán gyűjtemény gyarapítás történt még adományozásból és vásárlásból is.

2012-ben kezdődött el az a tudományos kutatás, mely a már korábban tervezett várostörténeti kiállítás létrehozását alapozta meg. 2013-tól kezdődően, párhuzamosan az egyes történeti területek kutatásával, megkezdődött a tárgygyűjtés is. Mostanra, ez a XIX-XX. századból származó helytörténeti tárgyegyüttes a múzeum történelmi gyűjteményét szép számmal gyarapította, egy része pedig a 2018 nyara óta látogatható, Csíkszereda város történetéről szóló Útkereszteződésben című állandó kiállítást gazdagítja.