Az európai jelentőségű gyűjtemény törzsanyagát a Csíksomlyói Ferences Rendház és a Csíkszeredai (volt csíksomlyói) Katolikus Gimnázium Könyvtárának régi állománya képezi, mely később tovább gyarapodott kéziratokkal, nyomtatványokkal, folyóiratokkal. Ide tartozik a levéltári állomány, az ún. töredékgyűjtemény és a csíksomlyói ferences könyvkötő műhely szerszámkészlete.
A Csíksomlyói Ferences Rendház Könyvtára az egyetlen középkori erdélyi katolikus egyházi könyvtár, amely túlélte a reformáció korát. Ez a középkori eredetű könyvtár a Székelyföld és még pontosabban Csíkszék könyvkultúrájának, művelődéstörténetének a legrégibb és legsajátosabb könyvtári műemléke. Az állomány összetétele azt tükrözi, hogy a csíksomlyói könyvtárat gyakorlati céllal hozták létre, és hogy elsősorban a lelkipásztori munka szempontjai szerint rendezték annak idején. Az összegyűjtött könyvek a katolikus székelység és a moldvai csángó-magyarok között szolgáló csíksomlyói ferenceseket segítették missziós tevékenységükben.
A ferences kolostor mellett működő iskola története valószínűleg a 15. századra vezethető vissza, a 16. század második felében már középfokú oktatás folyt Somlyón. Könyveiről a legkorábbi feljegyzés 1630-ból való, de már korábban is kellett lennie egy, az oktatás szolgálatában álló tékának. Ez a kis gyűjtemény minden bizonnyal beleolvadt a kolostor könyvtárába. Ugyancsak oda került az 1727-ben alapított és a legjobb tanulókat befogadó Csíksomlyói Mária Társulat könyvtára is. Az iskolai könyvtár először adományok, később vásárlások révén gyarapodott.
Kéziratok
Több mint 280 darab 15-20. századi pergamen- és papírkéziratot őrzünk. Könyvtárunk legrégbbi kéziratos könyve a Tractatus virtutum c. mű. Skolasztikus értekezéseket tartalmaz, 1467-ben másolták valamelyik moldvai katolikus kolostorban. A terjedelmes latin nyelvű papírkódexet a 15. században Ferenc moldvabányai vikárius használta, majd a kiliai ferences kolostorban is olvasták.
A 16. századi két kéziratunkból az egyik egy ferences antifonálét tartalmazó pergamenkódex, melyet szép, kézzel festett monochrom és polichrom kezdőbetűk díszítenek. A kódex Marcus Bandinus moldvai apostoli adminisztrátor könyvtárához tartozott, ugyanis a csíksomlyói könyvkötő műhelyben készült vaknyomású díszítésű, XVII. századi fatáblás bőrkötésén az érsek címere látható. Ez egyben a legrégebbi eddig ismert Csíksomlyón készült és díszített könyvtábla.
Kézirattárunk tartalmazza Kájoni János (1629/1630k.–1687) ferences tudós atya nemzetközileg is ismert zenei műveit (Sacri Concentus, Organo-Missale, Kájoni Kódex), imádságos könyvét (Hortulus Devotionis), kalendáriumát és orgona feliratát. További 17–19. századi kéziratok helytörténetünk felbecsülhetetlen értékű forrásai. Így a kászoni, csíki, gyergyói parancsolatkönyvek, valamint a csíki, gyergyói, kászoni, udvarhelyi és háromszéki vizitációs jegyzőkönyvek, vagy a csíkjenőfalvi falujegyzőkönyvek által bepillantást nyerhetünk az egykori Csíkszék társadalmi, gazdasági életébe, tanulmányozhatjuk a rendtartó székely falu törvényeit.
A csíksomlyói gimnázium virágkorát az 1720–1784-es években élte. Ebben az időszakban játszották a diákok a híres csíksomlyói misztériumdrámákat, amelyeket évente új formába öntve, a tanárok szerkesztettek magyar és latin nyelven, és a diákok vittek színpadra. Az iskoladrámák gazdag kéziratos repertoárja továbbra is a somlyói Ferences Rendházban kutatható, közülük csak néhány XVIII. századi színdarab maradt meg gyűjteményünkben.
Nyomtatványok
A könyvnyomtatás első, mintegy ötven évében, 1500. december 31-ig megjelent műveket nevezzük ősnyomtatványnak, latinul incunabulumnak. A múzeum tulajdonában lévő csaknem 120 ősnyomtatvány a csíksomlyói ferencesek könyvtárából származik, és intézményünket az ország rangos ősnyomtatvány-gyűjteményei közé emelik.
Gyűjteményünk szám szerint 112 darab 15–17. századi magyarországi, erdélyi és magyar vonatkozású nyomtatvánnyal büszkélkedik, tíz 16–17. századi unikumot őrzünk. Itt példaként említjük Cicero Heltainál nyomtatott családi leveleit (1581), egy latin-magyar nyelvű pálos szerzetesi szabályzat 1537. évi velencei példányát, és egy Csíksomlyón, a ferences nyomdában, 1699-ben megjelent ferences regulát.
Művelődéstörténeti szempontból különös figyelmet érdemelnek még a csíksomlyói ferences nyomdában 1676-tól a XIX. század végéig kiadott könyvek. A barátok nyomdájában főleg egyházi művek jelentek meg (énekeskönyvek, kalendáriumok, rendszabályok, prédikációk, imádságok), de nyomtattak kisebb terjedelmű történelmi, jogi, filozófiai munkákat is, valamint több latin és magyar nyelvű tankönyvet a somlyói és a vidék katolikus iskolái részére.
Kötések
Kézirataink és nyomtatványaink nem csupán régiségük, tartalmuk vagy díszítésük révén tarthatnak számot a kutatók érdeklődésére, de egyedi sajátosságaik miatt is figyelemre méltóak: művészi és muzeális értékű kötésekbe foglalták őket, egykori tulajdonosi bejegyzései színes képet nyújtanak a kor társadalmi és szellemi légköréről, hűen tükrözik a könyvek vándorútját, olvasótól olvasóig. A könyvtár legtöbb kötete megőrizte eredeti kötését. Ezeket gótikus, reneszánsz és barokk stílusban, vaknyomásos vagy aranyozási technikával díszítették, és külföldi vagy erdélyi könyvkötő műhelyek termékei. A 15–18. századi művészi kötéseink nemcsak a kéziratok, nyomtatványok épségének védelmére szolgálnak és egyben a kötetek ünnepélyességének, szépségének fokozásához járulnak hozzá, hanem a könyv történetére, tulajdonosaira, használóira, a használat helyére és idejére vonatkozó lényeges adatokat is hordoznak. Állományunkban található a legtöbb Csíksomlyón, a ferences kolostor könyvkötő műhelyében, a 17–19. században készült és díszített művészi könyvkötés is. A műhely gyűjteményünkben fennmaradt díszítőszerszámai (görgetők, bélyegzők, filéták) rézből készültek a 17–18. században, s felbecsülhetetlen értékű ötvösmunkák.
Folyóiratok
1978-ban múzeumunk kénytelen volt átadni a Megyei Könyvtárnak régikönyv-állományának újabb kori köteteit és közel 7420 folyóiratát. Ezt követően gyűjteményünkben 36 csíkszeredai, gyergyói, marosvásárhelyi, sepsiszentgyörgyi, kolozsvári, pesti 1848–1944 közötti folyóirat maradt. A legjelentősebbek: az Erdélyi Híradó (Kolozsvár, 1846), Ellenőr (Kolozsvár, 1848), a Kolozsvári Híradó (1848), Kossuth Hírlapja (Pest, 1848), Székelyföld (Marosvásárhely, 1874), Székelyföld (Csíkszereda, 1882–1885), Székelység (Csíkszereda, 1911, 1914, 1915), Csíki Hírlap (Csíkszereda, 1912–1914), Korunk (Kolozsvár, 1926–1940). A helyi újságok közül kétségtelenül a legértékesebb az 1889–1844 között megjelent Csíki Lapok, csíkszeredai polgári liberális politikai, közgazdasági és társadalmi hetilap.
Oklevelek
Levéltári jellegű anyagunk hozzávetőlegesen 800 darab 16-20. századi dokumentumból áll. Példaként említünk hat nemesi pergamenoklevelet, a Lakatos István által készített Moldva térképét és rövid leírását (17. század vége), a Bákó környéki csángóknak a várdotfalvi megyebíróhoz írt levele (1838 – a csángók nemzetiségi tudatának a kifejezője).