Jellegéből fakadóan a régészeti gyűjtemény a Csíki Székely Múzeum leggyorsabban gyarapodó állománya, amely ma körülbelül 100.000 tárgyat tartalmaz. A Csíki-medence régészeti emlékeinek gyűjtése a csíksomlyói római katolikus gimnáziumban vette kezdetét a 19. században, de igazán nagyobb lendületet csak az intézményalapítást követően a múlt század ’50-60-as éveiben kapott. Sajnos az akkor bekerült tárgyak lelőkörülményei teljesen ismeretlenek, több esetben a pontos lelőhely is bizonytalan. Szakszerű régészeti kutatásról a ’80 évek végén, rendszeres, tudományos igényű leletgyűjtésről mindössze az ezredfordulótól beszélhetünk. A gyűjtemény kellőképpen lefedi az emberi közösségek itteni jelenlétének korszakait, noha földrajzilag nem egyenletesen, és korszakonként sem kellő arányban. A pattintott kőeszközök a paleolitikum időszakától, mintegy 50000 éve induló megtelepedést igazolják, az újkőkori leletek már népesebb és távolabbi területekkel is kapcsolatban álló, gazdag hiedelemvilággal rendelkező közösségek jelenlétére utalnak. Néhány öntőminta alapján a bronzkorban itt lakó, társadalmilag tagolt népesség kellőt technikai tudással aknázta ki a térség erőforrásait, akárcsak a vaskorban, amikor a szokványos településeken és erődített központok mellett helyi vasolvasztás is folyt. Az utóbbi két évtizedekben a régészeti gyűjtemény immár szakszerű ásatások, leletmentések nyomán gyarapodott, melyek között egyre hangsúlyosabb a korábban mellőzött népvándorlás és középkori települések leletanyaga. A kutatások nyomán kiterjed 3-4. századi gót településhálózat rajzolódik ki, amely intenzív vasolvasztáshoz kapcsolódott szorosan. A későbbi századokat korai szláv leletek képviselik. A Magyar Királyság keleti térnyerését 11-12. századi településnyomok és sírleletek érzékeltetik, míg a székelység középkori anyagi kultúráját és kapcsolatrendszerét az egyre gyarapodó 13-17. századi leletegyüttesek teszik kézzelfoghatóvá. A régészeti gyűjtemény előtt álló legnagyobb kihívás a szétszórt egységek szakszerű nyilvántartásba vétele.