A Csíki Székely Múzeum képzőművészeti gyűjteményének legnagyobb részét Zsögödi Nagy Imre hagyatéka képezi. A több mint 6000 alkotásból álló hagyaték a közismert olajkompozíciók, metszetek és tusrajzok mellett a művész vázlattömbjeiből, jegyzeteiből áll össze. Nagy Imre mellett olyan helyi vonatkozású nagy formátumú alkotók munkáit őrzi a múzeum, mint Nagy István, Márton Ferenc vagy Szász Endre. 

Rajtuk kívül főleg csíki, illetve székelyföldi, erdélyi gyökerű képzőművészek alkotásai találhatók itt, olyanoké mint például Szopos Sándor, Szervátiusz Jenő, Gy. Szabó Béla, Benczédi Sándor, Pállfy Árpád, stb. A gyűjteményben, elszórtan ugyan, de a kortárs helyi képzőművészek nagyrészétől is találunk alkotásokat, olyanoktól mint Botár László, Xantus Géza, Jánosi Antal, Csillag István, Fazakas Barna, stb. 

Jelentős értéket képviselnek a gyűjtemény középkori festményei és faragványai, melyek közül az ismeretlen mester által fából készült Búsuló Krisztust, illetve a Mária megkoronázása című domokosi oltárképet érdemes leginkább kiemelni, mint a Csíki Székely Múzeum egyházi tárgyú gyűjteményének legreprezentatívabb darabjait.