Két csíki könyvesház - a Csíksomlyói Ferences Rendház és a Csíkszeredai (volt csíksomlyói) Katolikus Gimnázium Könyvtárának régi állománya képezi az európai jelentőségű gyűjtemény törzsanyagát. Ehhez került utóbb vásárlás, gyűjtés, vagy adomány útján még jó néhány kézirat, nyomtatvány, valamint folyóirat. Ugyancsak ide tartozik a levéltári állomány, az ún. töredékgyűjtemény és a csíksomlyói ferences könyvkötő műhely szerszámkészlete.

A könyvtár anyagának segítségével tehát a korábbi idők erdélyi könyvkultúrájába is betekintést nyerhetünk. Ugyanakkor ez az egyetlen középkori erdélyi katolikus egyházi könyvtár, amely túlélte a reformáció korát. Értékét növeli az a tény is, hogy ez az ősi könyvesház, a XVII. században létesített mikházival és szárhegyivel együtt, a protestáns fejedelemség idején valóságos menedékhelye lett mind az erdélyi, mind pedig a moldvai katolikusok könyvörökségének. Az a tény pedig, hogy a somlyói könyvtárba több székelyföldi világi és egyházi személy könyvei is beleolvadtak, a székelyföldi értelmiség XVI-XVIII. századi műveltségi szintjének az érzékeltetésére is módot nyújt a történetkutatás számára. Ez a középkori eredetű könyvtár a Székelyföld és még pontosabban Csíkszék könyvkultúrájának, művelődéstörténetének a legrégibb és legsajátosabb könyvtári műemléke. Az állomány összetétele azt tükrözi, hogy a csíksomlyói könyvtárat gyakorlati céllal hozták létre, és hogy elsősorban a lelkipásztori munka szempontjai szerint rendezték annak idején. Az összegyűjtött könyvek a katolikus székelység és a moldvai csángó-magyarok között szolgáló csíksomlyói ferenceseket segítették missziós tevékenységükben.
A művek a teológiai érdeklődést tükrözik, és ezek előterében is a pasztoráció, a hívek lelki gondozása áll. A könyvek legnagyobb része latin nyelvű, tartalmi szempontból pedig túlsúlyban vannak a kazuisztikus művek, a prédikációs kötetek, az ókori keresztény szerzők és az egyházatyák munkái, az egyházjogi irodalom termékei, a szentek vagy a szent atyák életével foglalkozó művek, bibliák, bibliamagyarázatok, konkordanciák, breviáriumok, missálék, antifonálék, stb. A világi irodalmat a történeti, orvosi, csillagászati, orvosbotanikai és jogi könyvek, valamint a latin, magyar és német nyelvű tankönyvek képviselik.
Az iskola könyvtára az egykori csíksomlyói, illetve csíkszeredai gimnázium több évszázados gyűjteménye. A ferences kolostor mellett működő iskola története valószínűleg a XV. századra vezethető vissza. A XVI. század második felében már középfokú oktatás folyt Somlyón. Könyveiről a legkorábbi feljegyzés 1630-ból való, de már korábban is kellett lennie egy, az oktatás szolgálatában álló tékának. Ez a kis gyűjtemény minden bizonnyal beleolvadt a kolostor könyvtárába. Ugyancsak oda került az 1727-ben alapított és a legjobb tanulókat befogadó Csíksomlyói Mária Társulat könyvtára is. Az iskolai könyvtár először adományok, később vásárlások révén gyarapodott. Természetszerűleg főleg az oktatáshoz, neveléshez szükséges könyveket szerezték be, s így ezek nagy része, a tanítás rendjéhez igazodva, latin nyelvű, kisebb része magyar, német és görög nyelvű. A könyvek összetétele arról is tanúskodik, hogy milyen szellemi táplálékot nyújtott diákjainak és tanárainak ez az iskola.
Óriási értéket képviselnek a múzeumi gyűjteményben a kéziratok, az ősnyomtatványok, a XVI-XVII. századi könyvritkaságok (unikumok, editio princeps-ek), az 1800 előtti külföldi, erdélyi és magyarországi nyomtatványok, továbbá a művészi könyvkötések, a könyvekben olvasható posszesszori vagy más jellegű bejegyzések.